Γεννήθηκε στην Αθήνα αλλά καταγόταν από το Φανάρι της Κωνσταντινούπολης και ήταν γιος του Γρηγορίου Καμπούρογλου, ιδρυτή της Εθνικής σκηνής, και της λογίας Μαριάννας Σωτηριανού – Γέροντα, κόρης του Άγγελου Γέροντα.  Σπούδασε νομικά στο πανεπιστήμιο Αθηνών και το 1877 αναγορεύτηκε διδάκτορας.

Αρχικά εργάστηκε ως δικηγόρος και στη συνέχεια ασχολήθηκε με την ιστορική αναδίφηση και την ιστοριογραφία με την οποία και ασχολήθηκε τελικά.  To 1881 ιδρύει δική του εφημερίδα, που την ονομάζει “Νέα Εφημερίς” ενώ το 1882 υπήρξε ένα από τα ιδρυτικά μέλη της Ιστορικής και Εθνολογικής Εταιρείας της Ελλάδος. Την περίοδο 1884-1886 ήταν διευθυντής του περιοδικού “Εβδομάς”.

Το 1891 προσλήφθηκε στην Αρχαιολογική Υπηρεσία και τον επόμενο χρόνο διορίστηκε επιμελητής των χειρογράφων της Εθνικής Βιβλιοθήκης. Την περίοδο 1904-1917 διετέλεσε διευθυντής της Εθνικής Βιβλιοθήκης.. Το 1923 τιμήθηκε από την πολιτεία με το αριστείο γραμμάτων. Το 1927 έγινε το πρώτο διά εκλογής μέλος της Ακαδημίας των Αθηνών και την περίοδο 1934-1935 χρημάτισε πρόεδρος της Ακαδημίας.  Έγραψε το µεγαλειώδες έργο “Η Ιστορία της πόλεως των Αθηνών” και πολλά άλλα γύρω από την ιστορία της Αθήνας. Στις 19 Απριλίου του 1939 έγιναν τα αποκαλυπτήρια της προτομής του στην πλατεία Φιλομούσου Εταιρείας στην Πλάκα.

Μέλος της Στοάς Αττικός Αστήρ από το 1901, ανήλθε στον 33ο βαθµό και το 1912 έγινε ενεργό µέλος του Υπάτου Συµβουλίου.